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Angelina nasceu no dia 4 de Junho de 1975, na cidade de Los Angeles, na Califórnia, EUA. Filha do ator Jon Voight (com o qual Angelina não tem um bom relacionamento) e da ex-atriz e modelo Marcheline Bertrand (Falecida em Janeiro de 2007).Os pais da atriz se separaram quando ela tinha pouco mais de 1 ano. Angelina ficou com a mãe, vivendo entre Nova York e Los Angeles. Angelina tem um irmão, James Haven (mais velho), que é diretor, além de ser sobrinha de Chip Taylor.

Começou a estudar arte dramática no famoso estúdio Lee Strasberg. No entanto, tornou-se conhecida no mundo cinematográfico ao interpretar a modelo Gia Carangi, no filme Gia – Fama e Destruição, produzido para a TV. Terminou o colegial, na Beverly Hills High School, aos 16 anos. Ela foi para faculdade e se formou em Cinema na New York University e também freqüentou o respeitado Lee Strasberg Theater Institute, em Nova York. Trabalhou também como modelo profissional em Londres, New York e Los Angeles. Também participou em 5 das obras que o seu irmão James, realizou para a escola de cinema da Califórnia do Sul que frequentava na altura.

Foi casada com o ator Jonny Lee Miller. Na cerimônia, a atriz vestia uma calça preta de couro e uma camiseta branca. Nesta camiseta, Angelina escreveu o nome do ator com o seu próprio sangue. O casal se separou em menos de um ano, e a atriz logo começou a namorar o também ator Timothy Hutton. O namoro não deu certo e Angelina logo partiu para outro. No dia 5 de Maio de 2000, a atriz se casou com Billy Bob Thornton, em Las Vegas. O casamento acabou em 2002.

Angelina foi nomeada Embaixadora da Boa Vontade do Alto Comissariado das Nações Unidas (ONU) por seu trabalho junto aos refugiados de Serra Leoa, Tanzânia e Paquistão, em 2000, após conhecer o Camboja nas gravações do filme Lara Croft: Tomb Raider: A Origem da Vida; na mesma época, adotou um bebê no Camboja, Maddox.

Em 2005 começou a se relacionar com Brad Pitt, com quem trabalhou no filme Sr. e Sra. Smith. O casal começou a ser fotografado junto e a voar à volta do globo em missões humanitárias, juntamente com os filhos adotivos da atriz. Brad Pitt acompanhou-a à Etiópia em Julho de 2005 para adotar sua filha Zahara Marley que vivia num orfanato desse país. No fim de 2005, Brad e Angelina visitaram por duas vezes o Paquistão como embaixadores das Nações Unidas para ajudar às vítimas de um terremoto. No dia 2 de Dezembro de 2005 foi anunciado que Pitt tinha iniciado o processo legal de adoção dos dois filhos adotivos de Angelina, Maddox e Zahara, tendo requerido também a mudança do sobrenome destes para Jolie-Pitt.